固態(tài)鋰金屬電池因其兼具高能量密度與高安全性的優(yōu)勢,被視為下一代動力電池的“終極目標”。然而,固態(tài)電解質(zhì)離子電導(dǎo)率不足、固-固界面穩(wěn)定性差等問題,尤其是大電流密度與低溫環(huán)境下的界面失效,始終是阻礙其產(chǎn)業(yè)化進程的關(guān)鍵瓶頸。傳統(tǒng)富無機組分固態(tài)電解質(zhì)界面(SEI)雖具有高楊氏模量,但其“本征脆性”導(dǎo)致循環(huán)過程中易發(fā)生脆性斷裂,引發(fā)鋰離子傳輸受阻、鋰枝晶生長及界面副反應(yīng)加劇,進而限制了電池在嚴苛工況下的長效穩(wěn)定性。
在國家重點研發(fā)計劃“工程科學(xué)與綜合交叉”專項“面向新一代固態(tài)電池的固態(tài)電解質(zhì)及界面催化反應(yīng)研究”的支持下,天津大學(xué)Nanoyang團隊聯(lián)合清華大學(xué)深圳國際研究生院康飛宇教授、賀艷兵教授團隊,通過跨學(xué)科協(xié)作提出“塑性富無機SEI”設(shè)計理念,成功開發(fā)出兼具優(yōu)異機械性能、鋰離子傳輸性能及梯度親鋰/疏鋰特性的新型界面層。該研究摒棄傳統(tǒng)SEI“唯強度論”的設(shè)計思路,以“塑性”為核心指標,結(jié)合Pugh準則與人工智能加速材料篩選,最終選定硫化銀、氟化銀等作為關(guān)鍵組分,構(gòu)建出“外柔內(nèi)剛”的梯度結(jié)構(gòu)SEI。其中,外層塑性Ag?S/AgF組分可有效耗散界面應(yīng)力,中間層維持傳統(tǒng)高模量特性,內(nèi)層親鋰組分則誘導(dǎo)鋰金屬均勻沉積,形成一套“塑性鎧甲”式保護機制。
實驗數(shù)據(jù)顯示,搭載“塑性SEI”的鋰金屬對稱電池在室溫下以15mA/cm2電流密度、15mAh/cm2面積容量運行時,循環(huán)壽命超過4500小時;在-30℃低溫環(huán)境中,以5mA/cm2電流密度、5mAh/cm2面積容量運行時,循環(huán)壽命仍達7000小時以上。匹配NCM811正極的固態(tài)全電池更展現(xiàn)出20C大倍率充放電及-30℃低溫環(huán)境下的優(yōu)異性能。研究團隊通過Ag顆粒修飾復(fù)合固態(tài)電解質(zhì),顯著提升了體介電性能,構(gòu)建了高效的鋰離子傳輸通道,實現(xiàn)了鋰離子的快速均勻沉積,從源頭解決了界面失效難題。
這一突破性成果顛覆了傳統(tǒng)SEI“追求堅硬”的設(shè)計范式,首次將“塑性”特征引入界面層構(gòu)建,提出了從固態(tài)電解質(zhì)組分設(shè)計到理想界面精準構(gòu)建的全鏈條研究路徑。相關(guān)研究以“用于固態(tài)電池的塑性固態(tài)電解質(zhì)界面”為題,在線發(fā)表于《自然》期刊。論文通訊作者包括清華大學(xué)深圳國際研究生院侯廷政助理教授、呂偉副教授(天津大學(xué)電化學(xué)專業(yè)2012屆博士)、賀艷兵教授(天津大學(xué)電化學(xué)專業(yè)2009屆博士)及天津大學(xué)楊全紅教授、清華大學(xué)深圳國際研究生院康飛宇教授。該工作得到國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃、深圳市科技計劃及鵬瑞起航計劃等項目的聯(lián)合支持。











